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我院与大连化物所合作开发出水直接加氢乙炔制乙烯新过程

2023-10-08  点击:[]

近日,化学学院黄瑞研究员与中国科学院大连化学物理研究所邓德会研究员和于良副研究员团队合作,在水直接加氢乙炔制乙烯(WAHE)反应研究中取得新进展。团队利用碳化钼负载金(Au/α-MoC)催化剂实现了直接用水(H2O)作为氢源的乙炔加氢制乙烯新反应过程。相比于传统氢气(H2)加氢途径,该过程直接利用廉价的H2O在更低的反应温度(80 oC)下进行加氢反应,提供了一条绿色、高效的乙炔加氢制乙烯新途径。

  乙烯(C2H4)是化学工业重要的基础原料,目前主要通过石脑油裂解工艺生产。由于石油资源的过度消耗以及我国高的原油进口依存度,开发乙烯多元化生产路径具有重要意义。结合我国“富煤贫油”的资源禀赋,通过煤制乙炔,再经乙炔加氢制乙烯,是替代传统石油基乙烯生产路线的一种具有前景的途径。然而,目前的乙炔加氢工艺通常需要在100300 oC的高温下进行,能耗高。此外,传统加氢过程消耗的H2也需要水煤气变换(WGS)等高能耗的制备过程,产生的H2还需要后续的分离和提纯等复杂工艺。因此,开发一种更经济、高效的低能耗乙炔加氢制乙烯途径具有重要意义。



  邓德会团队长期致力于能源与环境小分子的催化转化研究,前期在小分子催化转化制高值化学品的研究上取得了系列进展(Nat. Catal.2023Nat. Synth., 2023Nat. Catal.2021Nat. Commun.2021Nat. Commun.2019)。在此基础上,该团队打破常规,绕开传统的高成本H2加氢路径,将廉价的H2OWGS原料一氧化碳(CO)直接用于乙炔加氢反应,利用Au/α-MoC催化剂表面原位生成的活性氢物种,直接将乙炔高选择性加氢到乙烯。在80 oC下,实现了乙炔转化率大于99%,乙烯选择性大于83%,并且催化剂展现了良好的稳定性。团队通过原位谱学、动力学模拟和理论计算研究证实,Au团簇与α-MoC的界面是该反应的活性位点,首先H2O分子在界面Mo位点上解离生成羟基,羟基上的活泼氢可将乙炔高选择性加氢到乙烯,而残留的氧被界面处Au上吸附的CO还原移除,完成催化循环。该过程规避了基于H2的加氢路线中的先造H2、提纯和再解离H2来加氢的高能耗复杂步骤,实现了直接利用丰富的H2O高活性、高选择性加氢乙炔制乙烯新路径。该工作也为开发非H2、低温、高效加氢反应提供了新思路。

相关研究成果以Acetylene hydrogenation to ethylene by water at low temperature on a Au/α-MoC catalyst”为题,发表在《自然—催化》(Nature Catalysis)上。该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”等项目的资助。(文/图 黄瑞、于良)

文章链接:https://www.nature.com/articles/s41929-023-01026-y


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