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我校张大煜学院石磊课题组在可见光与过渡金属钛协同催化领域取得系列重要进展

2020-10-14  点击:[]

       近日,张大煜学院石磊特聘研究员课题组在可见光与过渡金属钛协同催化方向取得原创性进展,相关成果发表在德国应用化学Angew. Chem. Int. EdIF=12.5)和国际化学顶级期刊Chemical ScienceIF=9.5)。大连理工大学张大煜学院博士研究生李富盛和林爽杰分别是文章的第一作者,研究员石磊是文章唯一通讯作者。

自然界可以熟练的利用太阳光的能量来驱动分子的合成与转化(例如光合作用)。通过模拟此过程,通过光敏剂吸收光子的能量来调控过渡金属的价态并进一步应用到有机分子的合成转化是当前有机合成化学研究的前沿和热点。丁二烯是石油生产过程中的裂解产品,全世界产量超过1000吨每年,主要用来生产合成橡胶等产品。高烯丙醇及其衍生物是制药工业以及重要天然产物合成中重要的精细化学品。因此将廉价的工业原料丁二烯转化为具有高附加值的高烯丙醇及其衍生物等精细化学品有着重要的社会经济意义和科学研究价值。

石磊课题组最近原创性发展了可见光与过渡金属钛协同催化的新反应体系,在白色LED光源或者450nm LED蓝色光源照射下,利用有机小分子汉斯酯作为电子供体和质子源,实现了在温和友好的绿色反应条件下,将丁二烯转化为活泼的烯丙基钛中间体,并进一步对羰基化合物发生亲核加成反应,制备高附加值的高烯丙基醇等精细化学品。相关工作发表在德国应用化学Angew. Chem. Int. Ed DOI: 10.1002/anie.202010780)。

螺环化合物具有刚性结构,结构稳定,其手性配体有较大的比旋光度,在不对称催化、发光材料、农药、高分子黏合剂等方面有重要应用。石磊课题组利用商业化的环氧化合物,经过可见光与过渡金属钛协同催化的环氧底物自由基开环/关环策略,成功构筑了一系列含有杂原子的螺环小分子。相关工作发表在国际化学顶级期刊Chemical ScienceDOI10.1039/D0QO00171F课题组在此领域的研究工作收到了广泛关注,应ChemPhotoChem主编邀请,撰写概念“Concept”评论文章“Cp2TiIIICl catalysis in a new light”DOI10.1002/cptc. 202000085)。 课题组目前研究工作集中于:1)过渡金属与可见光协同催化的新型反应,2)低碳烯烃等工业原料向精细化学品的转化。

文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202010780

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/SC/C9SC05601G#!divAbstract

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